原子表面功能化是调节低维纳米材料催化活性的重要策略。

近日，中科大耿志刚报道了表面氢的掺入大大提高了SnS₂纳米片的电化学CO₂还原（CO₂RR）催化性能。

文章要点

1）研究人员采用简易的锂辅助掺入法制备了H-SnS₂纳米片。首先在充氩气氛中用少量正丁基锂处理SnS₂纳米片，合成了Li-SnS₂纳米片前驱体。水解后，Li-SnS₂前驱体中的Li原子被水中的H原子取代，形成H-SnS₂纳米片。在SnS₂中掺入氢原子源于其独特的结构特征，其中Sn的可调价态保证了在适当的氢掺杂下S−Sn−S骨架的稳定。

2）实验结果显示，在CO₂RR中，H-SnS₂纳米片的总C产物的FE可达93%，其中甲酸盐的FE为87%。这些值远高于相同工作条件下SnS₂纳米片的值，从而突出了表面氢原子在CO₂RR中所起的积极作用。

3）电子结构分析表明，表面氢的掺入使额外的电子注入到SnS₂的结构中，导致相邻Sn原子的电子数增加。得益于此，H-SnS₂纳米片对HCOO*中间体的形成具有较低的势垒，从而促进了CO₂向甲酸盐的转化。

这项工作不仅突出了表面氢掺杂是优化SnS₂纳米片的电化学CO₂RR活性的一种有效方法，而且为基于轻元素修饰策略的高效催化剂设计提供了有价值的见解。

参考文献

An Zhang, et al, Electronic Tuning of SnS₂ Nanosheets by Hydrogen Incorporation for Efficient CO₂ Electroreduction, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02757

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02757