化石燃料燃烧产生的烟气贡献了一大部分的二氧化碳(CO2)排放。由于烟气中CO2浓度较低,且存在活性O2,直接转化烟气中的CO2极具挑战性。
近日,天津大学康鹏教授报道了采用一锅法合成了一系列烷醇胺功能化氧化锡催化剂,用于模拟烟气(SFG,15% CO2, 8 % O2, 77% N2)电还原。
文章要点
1)研究人员利用炭黑、氯化亚锡和二乙醇胺在乙醇中,通过一锅水热反应合成了二乙醇胺修饰的锡氧化物催化剂(DEA−SnOx/C)。DEA中的羟基作为桥联物种,通过Sn−O−C键合得到表面功能化的锡氧化物催化剂。TEM图像显示,DEA−SnOx/C中的锡氧化物纳米颗粒均匀分布在炭黑上。此外,由于烷醇胺的表面封端作用,DEA−SnOx/C中的锡氧化物颗粒尺寸减小到约1−3 nm。同时,在DEA−SnOx/C中,N元素均匀分布在锡氧化物表面,表明烷醇胺已接枝到氧化锡表面。
2)实验结果显示,DEA−SnOx/C)在0.5 M KHCO3中,−0.75 V(vs RHE)下的甲酸盐电流密度(jHCOO-)为6.7 mA cm−2,甲酸盐法拉第效率(FEHCOO-)为84.2%。
3)研究发现,表面氨基不仅在局部富集CO2,而且抑制O2还原,原位红外光谱(in situ IR)证实氨基通过促进关键中间体(OCHO−*)的形成来促进CO2还原。
参考文献
Yingying Cheng, Jing Hou, Peng Kang, Integrated Capture and Electroreduction of Flue Gas CO2 to Formate Using Amine Functionalized SnOx Nanoparticles, ACS Energy Lett.2021
DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01553
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01553