开发低成本、高效率的析氧反应(OER)电催化剂并阐明其反应机理是电化学转化技术应用的关键。
近日,伦敦帝国理工学院D. Jason Riley报道了一种含有Ni和Co的普鲁士蓝类似物(PBA),在碱性介质中是一种极有前途的OER电催化剂。
文章要点
1)详细的催化剂失活表征表明,PBA在阳极过程中发生了由PBA向Ni(OH)2的转变,PBA的非晶壳层通过促进更大的结构柔性促进了转变。
2)进一步的Operando Raman和X射线光电子能谱研究表明,阳极电位的提高改善了转化核壳PBA的去质子化程度,从而提高了Ni的价态。
3)密度泛函理论(DFT)计算表明,随着Ni价态的增加,含氧物种的吸附强度不断增强,与其OER活性之间具有火山型关系。因此,在实验和计算结果的基础上,提出了转化产物的OER机理。
4)当槽电压为1.6 V时,该全活化的电催化剂还可用作电解水分解的阴极和阳极,输出电流密度可达13.7 mA cm−2。同时,催化40 h后,没有观察到明显的性能衰减。
参考文献
Hao Zhang, et al, Anodic Transformation of a Core-Shell Prussian Blue Analogue to a Bifunctional Electrocatalyst for Water Splitting, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202106835
https://doi.org/10.1002/adfm.202106835