金属合金纳米颗粒(NPs)和单原子(SAs)之间的协同作用可以最大限度地提高催化活性。然而,利用SAs与合金NPs之间的协同作用进行光催化还原CO2尚未见相关研究报道。
基于此,电子科技大学董帆教授报道了开发了一种简便的光沉积方法来在TiO2上共沉积Cu SAs和Au−Cu合金NPs(CuxAu1−x/TiO2, x= 1.0, 0.8, 0.6, 0.4, 0.2和 0),用于光催化CO2和H2O合成太阳能燃料。
文章要点
1)实验结果显示,优化后的Cu0.8Au0.2/TiO2光催化剂获得了创纪录的高性能,甲烷的生成率为3578.9 μmol−1 h−1,C2H4的生成率为369.8 μmol−1 h−1,这使得利用太阳光光催化来合成增值燃料变得更加现实。
2)研究人员利用原位红外光谱和DFT计算揭示了光催化CO2还原和C-C偶联生成C2H4的分子机理。Cu-SAs和Au−Cu合金NPs的协同作用可以提高CO2和H2O的吸附活性,降低生成CH4和C2H4的总活化能垒(包括速率控制步骤)。这些因素都使得高效稳定生产太阳能燃料CH4和C2H4成为可能。
所提出的协同SAs和金属合金助催化剂的概念可以推广到其他体系,从而有助于开发更高效的助催化剂。
参考文献
Yangyang Yu, et al, Synergistic Effect of Cu Single Atoms and Au−Cu Alloy Nanoparticles on TiO2 for Efficient CO2 Photoreduction, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c03961
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c03961