干法重整甲烷催化转化是CH₄和CO₂的重要催化转化技术。在以往的相关工作中人们通过power-law、Langmuir–Hinshelwood模型考察催化剂的干法重整的催化反应动力学，但是以往相关研究一般都基于总的CH₄反应速率，而且忽视了竞争性、同时进行的表面催化反应过程，因此无法对在界面上反应可能的区别情况进行揭示。

有鉴于此，桑坦德工业大学Víctor G. Baldovino-Medrano等报道考察Ni-La₂O₃催化剂的100 h长期催化稳定性，建立动力学模型阐释催化反应的动力学。作者合成了Ni-La₂O₃催化剂，分别基于单催化位点、双催化位点考察了6种Langmuir–Hinshelwood催化模型，得出甲烷干法重整、竞争反应-逆水气重整反应的反应动力学，测试了动力学模型的拟合效果。

本文要点：

（1）

作者通过相关研究，发现多个规律：总反应速率更加符合单催化位点模型，其中甲烷的首个C-H键在金属-氧原子对上切断；模型发现存在CO₂切断生成化学吸附氧原子吸附于接近饱和状态的Ni界面；CO₂切断反应作为抑制步或者非相关步，而且能够调控CH₄活化反应的表观活化能。

（2）

以上研究有助于深入理解甲烷干法重整反应动力学，为设计催化反应动力学模型、进行催化反应放大提供了有效的动力学模型。

参考文献

Víctor Stivenson Sandoval-Bohórquez, Edgar M. Morales-Valencia, Carlos O. Castillo-Araiza, Luz M. Ballesteros-Rueda, and Víctor G. Baldovino-Medrano*, Kinetic Assessment of the Dry Reforming of Methane over a Ni–La₂O₃ Catalyst, ACS Catal. 2021, 11, 11478–11493

DOI: 10.1021/acscatal.1c02631

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02631