尽管有机电极材料在绿色和可持续的电化学储能装置显示出巨大的应用潜力,然而,由于其非活性成分和扩散控制的Li+插层,有机电极材料通常具有较低的比容量和较差的倍率性能。
近日,厦门大学Li Zhang,中科院上硅所刘建军研究员报道了在有机分子晶体中,通过引入弱的二次键合通道,实现了高倍率的Li+插层赝电容,远远超过了基于官能团氧化还原化学的理论容量。
文章要点
1)电化学表征和第一性原理计算结果表明,杂环有机分子2,2 ' -联吡啶-4,4 ' -二羧酸(BPDCA)晶体在传统的-C=O和-C=N基团上可以发生四电子氧化还原反应,和沿其形成共轭烯烃氢键通道(-H2NC5-H⋯O=C(OH)-)和杂环芳烃堆积通道(-C5H3N⋯NH3C5-)的六电子插层赝电容。
2)实验结果显示,BPDCA电极在0.5 A g-1下提供了1206 mAh g-1的超高可逆容量和出色的倍率性能。此外,基于BPDCA阳极的混合锂离子电容器具有4.8 V的高能/功率密度。
这项工作为通过二次键合结构设计开发有机插层赝电容材料开辟了一条新的途径。
参考文献
Zhongli Hu, et al, Secondary Bonding Channel Design Induces Intercalation Pseudocapacitance toward Ultrahigh-Capacity and High-Rate Organic Electrodes, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202104039
https://doi.org/10.1002/adma.202104039.