碳骨架中氮元素稳定的原子分散金属位点作为用于质子交换膜燃料电池中氧还原反应的Pt基催化剂的替代选择具有广阔的应用前景。然而,其广泛的商业应用受到大规模生产的复杂合成过程的严重限制。
近日,北京化工大学刘栋,胡传刚教授,安徽师范大学毛俊杰教授报道了精心开发了一种机械化学方法,用于从NaCl密封的Fe-ZIF-8前体的热解中可扩展地合成具有原子分散的Fe位点的多孔碳纳米片(SAFe-PCN)。其中,NaCl密封的Fe-ZIF-8前驱体是以ZnO、2-甲基咪唑、醋酸亚铁与邻菲咯啉和NaCl为原料,经一步球磨而得。
文章要点
1)在高温热解过程中,熔融NaCl在构建独特的结构中起着关键作用,由于小金属离子会插入晶体层(NaCl的隔离作用),其作为剥离剂和蚀刻剂,将Fe-ZIF-8剥离成薄的多孔碳纳米片。
2)所制备的SAFe-PCNs具有较大的比表面积、超薄的多孔结构和高度分散的Fe-N4位点,使其在酸性介质中具有较高的半波电位(E1/2,0.82 V vs. RHE),具有优异的ORR活性,优于以往报道的大多数非贵金属催化剂。更令人惊讶的是,SAFe-PCNs在长期稳定性方面优于商用Pt/C催化剂,并且在酸性电解液中表现出更高的耐甲醇穿透性。
本工作为在酸性电解液中规模化生产高效原子分散金属中心的ORR电催化剂提供了一条经济有效的途径,也可推广到其他单原子催化剂上进行各种催化反应。
参考文献
Xuanni Lin, et al, Large-scale production of holey carbon nanosheets implanted with atomically dispersed Fe sites for boosting oxygen reduction electrocatalysis, Nano Res., 2021
DOI: 10.1007/s12274-021-3816-y
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3816-y