JACS:克服二胺功能化金属有机框架中的亚稳态CO2吸附
芣苢 西瓜 2021-09-08

化石燃料发电厂的碳捕获是减轻人为对全球变暖贡献的关键策略,但由于缺乏用于从特定烟气中捕获CO2的节能材料,该技术的广泛部署受到阻碍。由于其可调的阶梯状CO2吸附曲线,diamine–Mg2(dobpdc) (dobpdc4=4,4'-dioxidobiphenyl-3,3'-dicarboxylate)形式的二胺功能化金属有机框架(MOFs)是用于碳捕获应用的最有前途的材料之一。近日,加州大学伯克利分校Jeffrey R. Long,Jeffrey A. Reimer等详细研究了dmen-Mg2(dobpdc)(dmen = 1,2-diamino-2-methylpropane)的CO2吸附。

本文要点:

1先前的表征表明该材料在1 bar下仅将CO2吸附到其一半容量(0.5 CO2 per diamine),但作者发现,半容量状态实际上是一种亚稳态中间体。

2在适当的条件下,MOFs可将CO2吸附到全容量,半容量结构的转化发生在非常缓慢的时间尺度上,这使得它在传统的吸附测量中无法实现。

3固态魔角旋转核磁共振光谱实验以及范德华修正的密度泛函理论研究表明,半容量和全容量形成的氨基甲酸铵链具有相反的构像,这些状态之间转换可能决定了后半容量的缓慢吸收

4通过使用更对称的母体框架Mg2(pc-dobpdc) (pc-dobpdc4=3,3'-dioxidobiphenyl-4,4'-dicarboxylate),可以避免亚稳态陷阱,并且在燃煤电厂碳捕获条件下获得了全容量CO2吸附的dmen-Mg2(pc-dobpdc)。

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Bhavish Dinakar, et al. Overcoming Metastable CO2 Adsorption in a Bulky Diamine-Appended Metal–Organic Framework. J. Am. Chem. Soc., 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c06434

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c06434

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