甲烷是天然气中的主要组成部分，能够作为清洁能源、合成碳基化学品的原料，相对于其他化石燃料而言，天然气的输送成本非常高，而且由于人为的向环境气氛中排放甲烷，人们亟需找到一条将其转化为高级烃类产物的可行路线。目前一些通过合成气的间接路线得以发展，但是无论是工业界还是学术界都更加希望能够发展能够将甲烷直接进行转化的合理技术路线。

在各种各样的天然气转化处理方法中，甲烷脱氢芳构化MDA（methane dehydroaromatization）反应目前仍具有较高的工业化潜力，虽然30年前人们就首次报道使用Mo/ZSM-5催化剂催化甲烷MDA反应，该过程直至目前仍未实现工业化。这是因为该催化反应和催化剂本身存在的问题所导致。

对于该催化反应过程，为了提高总体催化反应活性和催化剂的寿命，通过水蒸气作为共同进料是一种可行技术。水蒸气具有储量丰富和无毒的优势，经过前期的相关研究，人们发现加入水有助于改善催化剂的寿命，但是通过加入水改善催化剂的机制仍不明确。

有鉴于此，阿卜杜拉国王科技大学Jorge Gascon等报道深入研究水对Mo/H-ZSM-5分子筛催化剂在甲烷脱氢芳构化MDA反应中的改善作用。

本文要点：

（1）

作者通过一系列先进的表征技术方法，包括NMR、ESR、XRD、XPS、TG-TPO/MS、STEM、N₂吸附、Raman光谱、ICP-OES等表征手段，验证发现加入水引发催化剂上同时产生蒸气重整反应，能够对甲烷和积碳进行蒸气重整。

同时，水分子导致Mo催化剂的还原性质发生改变，作者通过计算分析发现Mo催化活性位点的化学价态、位点分布情况随着催化剂失活过程中的变化过程，证实了这个结论。

（2）

作者还研究了加入水对芳构化重整反应产物分布的影响，导致制备烃类产物机理的影响，以往的相关文献中未曾探讨此类问题。

作者认为Mo/H-ZSM-5催化剂在进行湿法MDA催化反应过程中，通过结构-功能的规律进行研究，有助于发展甲烷增值化技术路线。

参考文献

Mustafa Çaǧlayan, Alessandra Lucini Paioni, Büşra Dereli, Genrikh Shterk, Idoia Hita, Edy Abou-Hamad, Alexey Pustovarenko, Abdul-Hamid Emwas, Alla Dikhtiarenko, Pedro Castaño, Luigi Cavallo, Marc Baldus, Abhishek Dutta Chowdhury, and Jorge Gascon*, Illuminating the Intrinsic Effect of Water Co-feeding on Methane Dehydroaromatization: A Comprehensive Study, ACS Catal. 2021, 11, 11671–11684

DOI: 10.1021/acscatal.1c02763

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02763