在 CO₂ 还原反应 (CO2RR) 的宽电位窗口中开发具有高活性和优异选择性的单原子电催化剂仍然是一个巨大的挑战。

有鉴于此，浙江大学侯阳研究员等人，报道了一种含有原子分散的Ni-N₄位点和纳米结构氧化锆(ZrO₂@Ni-NC)的多孔Ni-N-C催化剂，该催化剂通过合成后配位偶联碳化策略合成。

本文要点

1）制备的ZrO₂@Ni-NC在CO₂RR中初始电位为−0.3 V，最大 CO 法拉第效率 (F.E.) 为 98.6% ± 1.3，电化学CO₂RR 中的低塔菲尔斜率为 71.7 mV dec^-1。

2）特别是，ZrO₂@Ni-NC 具有从 -0.7 到 -1.4 V 的宽电位窗口，CO FE 超过 90%，远远超过最近开发的基于 Ni-N 基团锚定碳的最先进的 CO₂RR 电催化剂。在流通池中，ZrO₂@Ni-NC 可提供 200 mA cm^-2 的电流密度，在−1.58 V下，CO选择性高达96.8%。

3）一系列设计的实验和结构分析表明，孤立的Ni-N₄物种作为真正的活性位点驱动CO₂RR反应，纳米结构的ZrO₂极大地加速了*CO₂⁻到*COOH中间体的质子化过程，从而大大降低了这个速率决定步骤的能垒，提高了整个催化性能。

参考文献：

Xinyue Wang et al. A New Strategy for Accelerating Dynamic Proton Transfer of Electrochemical CO₂ Reduction at High Current Densities. Advanced Functional Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adfm.202104243

https://doi.org/10.1002/adfm.202104243