从海水中开采铀以维持对核燃料日益增长的需求具有重要意义;然而,由于各种浓缩竞争对手,特别是钒的竞争吸附,从海水中采铀极具挑战性。
近日,美国北德克萨斯大学马胜前教授,南佛罗里达大学Qi Sun报道了构建了一系列特定于铀酰的“钩”,并将它们修饰到多孔有机聚合物(POPs)的纳米空间中,以提供用于海水铀提取的纳米捕捉器。
文章要点
1)为了获得二胺肟功能化POPs,首次合成了乙烯基官能化氰基化合物。所得到的化合物随后与产物POP1−CN、POP2−CN和POP3−CN进行自由基聚合,这些产物进一步与羟胺反应,将氰基转化为酰胺肟(AO),分别得到POP1-AO、POP2-AO和POP3-AO
2)操纵配体中酰胺肟部分的相对距离和角度可以产生具有超高亲和力和选择性螯合铀的铀酰特异性“钩”,其分配系数比钒高三倍,以克服钒竞争吸附海水铀的长期挑战。
3)优化后的铀纳米捕捉器(2.5 mg)可以提取海水(5加仑)中三分之一以上的铀,富集指数为3836,从而为铀吸附剂提供了一个新的基准。此外,随着选择性的提高,铀纳米捕捉器可以使用温和的碱处理进行再生。
这项研究中实验和理论分析的协同结合为优化螯合剂对感兴趣的分析物的选择性提供了一种机理方法。
参考文献
Yanpei Song, et al, Nanospace Decoration with Uranyl-Specific“Hooks”for Selective Uranium Extraction from Seawater with Ultrahigh Enrichment Index, ACS Cent. Sci., 2021
DOI: 10.1021/acscentsci.1c00906
https://doi.org/10.1021/acscentsci.1c00906