考虑到纯CO2的气调过程费用昂贵,低浓度CO2的直接转化具有重要意义,但目前人们尚未在膜电极组件(MEA)电解槽中对其进行深入研究。
近日,韩国科学技术研究院(KIST)Da Hye Won,Ung Lee,韩国基础科学研究所(IBS)Yun Jeong Hwang报道了Ni-N/C是一种极有前途的催化剂,特别是在零间隙MEA电解槽中低浓度CO2进料条件下。
文章要点
1)在MEA中,固有活性和外部传质都是维持高FECO的重要因素。即使在低浓度CO2下,与Ag NP相比,NiN/C催化剂在MEA中获得了显著的高FECO和jCO。当PCO2从1.0降至0.1 atm,Ni-N/C保持了93%以上的高FECO值,而Ag NPs的选择性从94%降至40%。此外,与Ag NPs不同,Ni-N/C即使在0.1 atm的PCO2下也表现出抑制的jH2值,且其HER活性较差。
2)MEA中随温度变化的CO2R活性测量表明,与Ag NPs相比,Ni-N/C具有较高的HER Eact和较低的CO生成的Eact。此外,多物理CFD模拟表明,影响MEA中水交叉的操作条件会对其其活性产生影响,并且有助于在低PCO2条件下选择性地产生CO。
这些实验和计算方法为所有MEA水平上的CO2R提供了内在和外在的控制因素,并证明了原子分散Ni-N/C是用于基于低CO2浓度实际应用的一个很好的选择。
参考文献
Dongjin Kim, et al, Electrocatalytic Reduction of Low Concentrations of CO2 Gas in a Membrane Electrode Assembly Electrolyzer, ACS Energy Lett.2021
DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01797
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01797