氮氧化物分子(NOx, NO, N2O)是21世纪面临的最重要空气污染物。目前氢气主要是通过蒸气重整反应过程获得,同时一些可再生能源被发现能够用于实现价格合理的制氢反应过程得到H2,因此通过氢气将N2O、NOx还原具有一定的前景。
目前多种异相催化剂能够实现N2O加氢,但是仅有两例以Rh或者Ru的均相催化剂能够催化该反应过程。而且目前还没有相关报道能够实现H2对NO、NO2催化反应还原,只有相关报道能够以化学计量比的反应方式进行该反应。
有鉴于此,苏黎世联邦理工学院Monica Trincado、Hansjörg Grützmacher,亚利桑那大学Thomas L. Gianetti等报道一种含有多齿膦烯烃配体修饰的双金属Rh(I)-Pt(II)复合物分子,能够以H2将氮氧化物还原为水和氮气。该还原反应在室温和低压(氢气和氮氧化物的总压力为3-4 bar)进行,在N2O还原为水和N2分子的过程中实现了587的TON,这个结果是目前相关报道中催化反应的最好结果。在分别进行NO还原、NO2还原的反应过程中,TON分别为38和8。
参考文献
Pascal Jurt et al. Reduction of Nitrogen Oxides by Hydrogen with Rh(I)-Pt(II) Olefin Complexes as Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2021
DOI: 10.1002/anie.202109642
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202109642