二维范德华层状结构所形成的莫尔（Moiré）超晶格，因其广泛的应用而备受关注。在众多实验中，已经报道了扭曲双层系统催化性能的增强，但其机制尚不清楚。

有鉴于此，南京理工大学陆瑞锋教授等人，从高精度的第一性原理计算和时间相关的从头算分子动力学，从理论上探讨了扭曲g-C₃N₄双层体系的电子、光学和电子动力学特性。

本文要点

1）根据高精度第一性原理和时间相关的从头算非绝热分子动力学计算，在120 fs 内的超快层间电荷转移，优异的电荷分离，改善的可见光吸收，以及在扭曲石墨氮化碳(g-C₃N₄)双层膜中发现了令人满意的析氢和析氧反应过电位，这有利于光催化、光电催化或电催化水分解。

2）扭曲的g-C₃N₄双分子层产生层间Moiré超晶格，导致VB和CB轨道在各层上局域化，产生更好的电荷空间分离。扭曲g-C₃N₄双分子层存在超快的层间电荷转移，促进了扭曲g-C₃N₄双分子层的电荷分离，e^-和h⁺在光激发后120 fs内被分离到不同层。

3）扭曲的g-C₃N₄双层由于增加的 TDM 没有严格的对称性而显示出更好的可见光吸收。来自莫尔超晶格的 VB 轨道的定位调节了不同位点的 HER 和 OER 的过电位。扭曲的g-C₃N₄双层中 HER 的最低过电位为 0.04 V，而 OER 的最低过电位为 0.476 V。

总之，该工作为基于扭曲层状材料的先进纳米催化技术提供了指导。

参考文献：

Xirui Zhang, et al. Ultrafast Interlayer Charge Separation, Enhanced Visible-Light Absorption, and Tunable Overpotential in Twisted Graphitic Carbon Nitride Bilayers for Water Splitting. Advanced Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adma.202104695

https://doi.org/10.1002/adma.202104695