在天然气处理过程中，除去N₂是关键和具有挑战的步骤，这是因为N₂、CH₄分子具有类似的物理化学性质。在过去的这些年间，N₂、CH₄分离的相关进展一直非常缓慢。

有鉴于此，澳大利亚墨尔本大学Gang Kevin Li、莫纳什大学Paul A. Webley等报道一种门控活动分子陷阱型分子筛K-ZSM-25，该分子筛在目前的各种分子筛中具有最大的晶格，对N₂和CH₄进行吸附的过程中N₂的选择性达到34。该分子筛具有随温度变化的气体分子吸附能力，其中通过“守门”阳离子热振荡（thermal oscillation）导致气体分子-阳离子之间相互作用，导致气体分子能否进入分子筛的内部孔道，通过不同的分子-阳离子相互作用的温度效应，实现对N₂和CH₄区分。这种区分度能够保证N₂分子在比较温和的温度240-300 K保证进入内部孔道，CH₄在240-300 K无法进入。

本文要点：

（1）

通过控制实验、分子动力学、从头算DFT计算等方法，验证分离N₂/CH₄的选择性通过K⁺门控离子的热振动控制是否能否进入分子筛的内部孔道。

（2）

这种通过温度调控实现K-ZSM-25分子筛的吸附选择性为发展CH₄选择性分离N₂材料发展了一种无需在100 K液氮温度附近工作，而是在更加温和室温条件进行气体分离的技术手段。

特别是，该材料和分离方法实现了在室温附近表现了较好的N₂吸附容量，优秀的N₂/CH₄分离性能，快速的吸附分离动力学，而且材料能够在室温中重生，具有工业化分离前景。

参考文献
Jianhua Zhao, Seyed Hesam Mousavi, Gongkui Xiao, Abdol Hadi Mokarizadeh, Thomas Moore, Kaifei Chen, Qinfen Gu, Ranjeet Singh, Ali Zavabeti, Jefferson Zhe Liu, Paul A. Webley*, and Gang Kevin Li*, Nitrogen Rejection from Methane via a “Trapdoor” K-ZSM-25 Zeolite, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c06230

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c06230