在轻链烷烃氧化脱氢过程中,由于目标烯烃比母底物具有更强的活性,因此抑制深度氧化仍然是一项具有挑战性的任务。
近日,中科院大连化物所王晓东研究员,田鸣副研究员报道了通过定制双活性位点来分离脱氢和氧化步骤,而不是均匀的活性位点负责这两个步骤,从而防止烯烃连续氧化。
文章要点
1)具有酸性中心、三维孔道结构和超笼结构的HY分子筛的引入使Ni2+ Lewis酸中心(LAS)和NiO纳米团簇被限制在骨架中,其中乙烷在Ni2+ LAS上发生催化脱氢生成乙烯和氢气,而氧反应活性降低的NiO纳米团簇负责氢气的选择性氧化,而不是乙烯的过度氧化。
2)这种精准定制活性位点的策略实现了近100%的乙烯选择性,从而为低碳烷烃氧化脱氢以外的高选择性氧化催化奠定了良好的基础。
参考文献
Wang, C., Yang, B., Gu, Q. et al. Near 100% ethene selectivity achieved by tailoring dual active sites to isolate dehydrogenation and oxidation. Nat Commun 12, 5447 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-25782-2
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25782-2