在催化科学中，活性中心的电子结构在很大程度上决定了催化剂的构效关系。因此，调制电子结构已成为合理设计金属基催化剂材料的主要途径。

近日，中国科学院山西煤炭化学研究所温晓东研究员报道了首次采用电弧熔炼法制备了LaCoSi三元金属间化合物前驱体材料。

文章要点

1）研究人员H₂的程序升温还原（H₂-TPR）、H₂的程序升温脱附（H₂-TPD）、半原位X射线粉末衍射（半原位XRD）和程序升温表面反应（TPSR）证实了在H₂气氛中高温下LaCoSi向LaCoSiH_x的结构转变，后者可以作为CO₂甲烷化的氢源。

2）TPD、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和拉曼光谱证明了碳-氧健在室温下容易解离。另外，密度泛函理论（DFT）计算结果表明，LaCoSiH_x催化剂具有比Co催化剂更强的碳-氧键活化能力，这与实验结果相一致，其内在机理是催化剂上的标记电子转移到CO₂和CO的反键轨道上。

本工作提供了LaCoSiH_x对碳-氧键活化和解离的详细结构信息和相应的催化专一性，从而为TM基金属间化合物作为多相加氢体系催化剂的合理设计提供了一定指导。

参考文献

Yongfang Sun, et al, The Facile Dissociation of Carbon-Oxygen bonds in CO₂ and CO on the Surface of LaCoSiH_x Intermetallic Compound, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202111747

https://doi.org/10.1002/anie.202111747