在许多催化应用中,人们一直在追求在载体上的形成活性金属氧化物单相,以抑制不希望发生的反应,并确定直接的结构-性能关系。然而,这很难在纳米尺度上实现,在整个催化剂生长过程中,不均匀的金属-载体界面相互作用占主导地位,导致各种亚稳态氧化物的形核。
近日,韩国首尔大学Jongheop Yi,Jungwon Park报道了利用h-BN与铑氧化物之间独特的相互作用,成功制备了一种单相刚玉-Rh2O3(I)纳米催化剂。
文章要点
1)原子分辨透射电子显微镜(TEM)和第一性原理计算相结合显示,在煅烧过程中硝酸铑前驱体分解后,刚玉-Rh2O3(I)的(110)晶面优先附着在h-BN表面。
2)研究人员将所制备的h-BN负载的单相Rh2O3(I)纳米催化剂可用于催化甲烷部分氧化(MPO;CH4+0.5O2↔CO+2H2)这一有效的甲烷转化反应。结果显示,使用Rh/h-BN催化剂,实现了高度控制的MPO工艺,仅从直接路线生产合成气,并保持其优越的催化活性。此外,在化学环化MPO的等温甲烷反应中实现了高CO选择性(~90%),并显著减少了焦炭沉积。
这种可高度控制MPO的单相铑氧化物纳米催化剂可用于H2/CO比为2的合成气生产,其适用于大多数下游化学工艺,如甲醇和费托合成。
参考文献
Younhwa Kim, et al, Single-phase formation of Rh2O3 nanoparticles on h-BN support for highly controlled methane partial oxidation to syngas, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202110292
https://doi.org/10.1002/anie.202110292