单原子催化剂(SACs)可以提高析氢反应(HER)和氧还原反应(ORR)的本征催化活性。然而,由于合成过程复杂和稳定性不足,其仍然存在巨大挑战。
近日,香港科技大学罗正汤教授,加州大学欧文分校Xiaoqing Pan,阿贡国家实验室Khalil Amine报道了采用一种可持续的方法,通过激光辐照合成SACS并获得一种介孔氧化石墨烯(MGO)。
文章要点
1)研究发现,氮掺杂的MGO(NMGO)表面的悬挂键将金属原子从金属泡沫Co或Fe中提取出来,并通过适当的合成方法将其转化为SACs。
2)值得注意的是,Co-NMGO电催化剂仅需146 mV的过电位即可获得10 mA cm−2的电流密度。同样,Fe-NMGO电催化剂在酸性溶液中用于ORR的起始电压为0.79 V。
3)研究人员通过像差校正的扫描透射电子显微镜,X射线吸收近边结构和扩展的X射线吸收精细结构等表征证实了各个金属单原子。基于巨正则势动力学模型进行的密度泛函理论(DFT)计算表明,Co-NMGO在−0.1 V时的最佳HER反应自由能为−0.17 eV,在用于ORR时,Fe-NMGO的极限电位小于Co-NMGO。
这项工作为合成SACs及其机理的理解开辟了一条新的途径。
参考文献
Kishwar Khan, et al, Laser-Irradiated Holey Graphene-Supported Single-Atom Catalyst towards Hydrogen Evolution and Oxygen Reduction, Adv. Energy Mater. 2021
DOI: 10.1002/aenm.202101619
https://doi.org/10.1002/aenm.202101619