利用可再生电力，将二氧化碳排放转化为燃料和化学品，为实现碳中和能源循环提供了一条有效的途径。随着对Cu催化剂认识和合成的不断深入，电化学CO₂还原(CO₂RR)技术得到了巨大的进展，用于生产碳氢化合物和含氧化合物；然而，作为主要催化剂的铜通常对特定产物表现出有限的选择性和活性，导致生产效率低，反应后需要大量纯化。

有鉴于此，中国科学技术大学曾杰教授、电子科技大学夏川教授、中国科学院大连化学物理研究所肖建平研究员等人，提出了一种单原子铅合金铜催化剂(Pb₁Cu)，它可以完全(~96%法拉第效率)将CO₂转化为甲酸盐，活性超过1 A cm^-2。

本文要点

1）设计制备了一种M₁Cu（M = Pb, Bi, In）单原子合金改变Cu基催化剂CO₂RR选择性并高效制甲酸。先分别合成含有Pb、Bi、In掺杂的Cu前驱体，然后在CO₂RR条件下原位还原以单原子修饰的Cu催化剂。

2）Pb₁Cu 电催化剂在调制的 Cu 位点而不是孤立的 Pb 上将 CO₂ 转化为甲酸盐。原位光谱证据和理论计算表明，Pb₁Cu 催化剂的活化 Cu 位点调节 CO₂RR 的第一个质子化步骤，并将 CO₂RR 转向 HCOO* 路径而不是 COOH* 路径，从而阻碍了其他产品的可能性。

3）进一步展示了使用固体电解质反应器和 Pb₁Cu 在 180 小时内以 100 mA cm^–2 连续生产纯甲酸溶液。

参考文献：

Zheng, T., Liu, C., Guo, C. et al. Copper-catalysed exclusive CO₂ to pure formic acid conversion via single-atom alloying. Nat. Nanotechnol. (2021).

DOI: 10.1038/s41565-021-00974-5

https://doi.org/10.1038/s41565-021-00974-5