高效制备孤立单原子位点催化剂(ISASC)并对其进行局部配位环境调控以提高其活性仍是一个挑战。
有鉴于此，中国科技大学吴宇恩教授、华中科技大学杨利明教授和中国科技大学Zhengkun Yang等人，开发了一种固相热扩散策略，通过采用 MnO2 纳米线@ZIF-8 核壳结构在高度均匀的氮掺杂碳纳米管上合成 Mn ISASC。
本文要点
1）通过核-MnO2 纳米线到壳-N-掺杂的碳框架的原位热迁移和还原，制备了高度均匀的氮掺杂碳纳米管上负载的孤立的Mn 单原子位点。在高温下，Mn 物质脱离核-MnO2 晶格，被壳-ZIF-8 碳化产生的碳缺陷捕获，并固定在碳基质中。此外，具有两个氮配位中心的多分散锰位点可以使用NH3处理技术可控地改造为四氮配位的锰位点。
2）Mn SAsN4 在碱性溶液中表现出优异的 ORR 活性，其 E1/2 值为 0.90 V（vs RHE）。 在设计的 ZAFB 设备中，Mn SAs-N4 电极显示出非常高的性能和卓越的循环稳定性。 同时，Mn SAs-N4 催化剂在 0.1 M HClO4 溶液中表现出良好的 ORR 活性和耐久性。
3）实验和计算研究表明，对称配位的 Mn 位点在碱性和酸性溶液中表现出出色的氧还原活性和优异的稳定性。
总之，该工作不仅为调节 ISASC 的配位结构以提高催化性能提供了有效的方法，而且为揭示其商业应用的重要前景铺平了道路。
参考文献：
Yang, Z., Wang, X., Zhu, M. et al. Structural revolution of atomically dispersed Mn sites dictates oxygen reduction performance. Nano Res. (2021).
DOI： 10.1007/s12274-021-3823-z
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3823-z
