调节催化剂的形貌和化学组成是提高其水分解催化活性的有效策略,而在较宽的pH范围内开发双功能析氧(OER)和析氢(HER)催化剂仍然是一个巨大的挑战。
近日,青岛科技大学王磊教授,Guang-Rui Xu报道了采用水热和热退火的方法制备了一种具有牡丹花状大团簇的自支撑多孔2D Pd/NiFeOx纳米片。
文章要点
1)2D纳米结构的Pd/NiFeOx纳米片具有多孔结构,导致更大的比表面积,活性中心暴露,显著提高了导电性,促进了电解质的扩散,以及催化剂表面气泡的析出和释放。此外,Pd原子主要分布在多孔2D结构的孔隙或纳米片的边缘,为NiFe基材料提供了活性中心。这些都是提高其电催化活性的关键。
2)电化学结果表明,Pd/NiFeOx纳米片在1 M KOH、0.5 M H2SO4和1M磷酸盐缓冲溶液(PBS)中,在10 mA cm-2的电流密度(η10)下,用于OER的过电位分别仅为180 mV、169 mV和310 mV,用于对HER的过电位分别低至76、46和75 mV,表现出优异的催化活性。同时,Pd/NiFeO_x纳米薄片用于OER的Tafel斜率分别为59.18、76.56和175.06 mV dec-1,远低于商用RuO2的Tafel斜率,用于HER时也是如此(在1 m KOH、0.5 m H2SO4和1 m PBS中,Pd/NiFeOx纳米片的Tafel斜率分别为78.03,38.56和103.01 mV dec−1,而商用Pt/C的Tafel斜率分别为96.33,1.96和134.71 mV dec−1),显示出较快的动力学反应速率。特别是,Pd/NiFeOx纳米片在1.0 m KOH溶液中,只需要1.57 V的低电池电压,即可,获得20 mA cm−2的电流密度,低于最近报道的大多数最先进的催化剂。此外,多孔Pd/NiFeOx纳米片在50 h后表现出超强的耐久性,在20 mA cm−2处的过电位负移可以忽略不计,在1.0 m KOH溶液中的法拉第效率接近100%。
这项工作为合成一种在全pH范围内用于整体水分解的新型催化剂提供了一个新的思路。
参考文献
Wen Zhang, et al, Porous Pd/NiFeOx Nanosheets Enhance the pH-Universal Overall Water Splitting, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202107181
https://doi.org/10.1002/adfm.202107181