太平洋西北国家实验室（美国）Yong Wang、Jian Zhi Hu，里海大学Israel E. Wachs等报道担载型氧化物材料V₂O₅-WO₃/TiO₂用于催化NO_x选择性还原（SCR）过程中催化剂结构与催化反应活性之间的关系。

通常工业过程中，新鲜制备的SCR催化剂需要暴露于严苛的反应条件加速催化剂活化（在650 ℃空气气氛煅烧），并且在650 ℃中老化处理。在这个工作中，作者研究了这种催化剂活化反应过程中催化剂的结构和化学组分变化情况。首先作者通过偏钒酸铵溶液和偏钨酸盐混合溶液中浸渍制备催化剂，随后将催化剂干燥、在550 ℃或者650 ℃ O₂气氛进行煅烧，在650 ℃的10 % O₂、8 % H₂O、7 % CO₂、75 % N₂混合水热气氛中进行催化剂老化。

本文要点：

（1）

通过一系列表征手段进行催化剂表征，包括原位Raman、原位⁵¹V MAS NMR、原位ESR、XRD、BET表面积、电感耦合等离子体等物理表征技术，以及NH₃化学吸附、SCR-TPSR、SCR催化反应等化学表征技术进行催化剂研究。

在TiO₂界面上的WO_x位点提高锐钛矿TiO₂的抗烧结稳定性，抑制转变为金红石晶相或者与还原态V⁴⁺（7-15 %）形成金红石相Ti_1-xV_xO₂。界面VO_x位点主要以低聚状态的VO_x（50-85 %低聚态）形式存在，当界面WO_x覆盖度增加、煅烧温度增加，更容易形成低聚物。

（2）

煅烧和水热老化热处理过程的区别：水热老化处理导致催化剂的Lewis酸位点浓度较低，但是煅烧和水热老化处理不会明显影响SCR催化反应活性。另外，作者发现界面NH₄⁺*主要吸附在Brønsted酸VO_x位点，能够促进SCR反应。由于在不同处理过程中一系列催化剂参数将同时发生改变，因此难以将催化剂的SCR催化活性对应于其中单一催化参数的变化，但是作者发现SCR催化反应的TOF/催化反应活性与界面上的NH₃*和NH₄*物种的总量有关，其中主要与界面NH₄⁺*的数量相关。

参考文献

Jun-Kun Lai, Nicholas R. Jaegers, Bar Mosevitzky Lis, Mingyu Guo, Michael E. Ford, Eric Walter, Yong Wang*, Jian Zhi Hu*, and Israel E. Wachs*, Structure–Activity Relationships of Hydrothermally Aged Titania-Supported Vanadium–Tungsten Oxide Catalysts for SCR of NO_x Emissions with NH₃, ACS Catal. 2021, 11, 12096–12111

DOI: 10.1021/acscatal.1c02130

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02130