可直接利用可再生能源(如太阳能)的高活性催化剂对于CO2增值过程至关重要。
近日,为提高光驱动CO2环加成反应的效率,中科院宁波材料所陈亮研究员,陆之毅研究员报道了通过多种分子受限裂解策略制备的一种富含原子分散的铝(Al)原子(≈14.4 wt%,相当于≈7.3%)与N配位的多孔碳纳米片催化剂(Al-N4,Al-N-C催化剂)。
文章要点
1)实验结果显示,Al-N-C催化剂在光照下催化二氧化碳环加成反应的性能(≈95%转化率,反应速率=3.52 mmol g−1 h−1)明显优于热环境(≈转化率为57%,反应速率=2.11 mmol g−1 h−1)。
2)除了碳基质诱导的高效光热转化外,实验和理论分析都表明,光照射有利于半导体Al-N-C催化剂向环氧化物反应物的光生电子转移,并通过限速步骤促进开环中间体的形成。
本研究不仅为光驱动CO2环加成反应提供了一种先进的Al-N-C催化剂,而且为今后合理设计适用于多种多相催化反应的优良光催化剂提供了新的思路。
参考文献
Qihao Yang, et al, Atomically Dispersed High-Density Al–N4 Sites in Porous Carbon for Efficient Photodriven CO2 Cycloaddition, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202103186
https://doi.org/10.1002/adma.202103186