原子过渡金属-氮-碳催化剂（M-N-Cs）作为无铂族金属的电化学反应候选材料具有极大的应用前景，但其合理设计和可控合成仍然面临最大的挑战。

近日，大连理工大学史彦涛教授，刘炜副教授报道了一种有效的可同时调节Fe-N-C材料形貌和电子结构的熔融盐催化热解方法，用于高效的电催化氧还原（ORR）。

文章要点

1）利用强极性和盐模板效应，制得的Fe-N/C-单原子催化剂（SAC）具有层状多孔纳米片状结构，比表面积高达2237 m² g⁻¹，同时，独特的FeN₄Cl基团作为孤立的活性中心。

2）实验结果显示，Fe-N/C-SAC具有显著的碱性氧还原反应活性，半波电位为0.91 V，动态电流密度高达55 mA cm⁻²，优于基准Pt/C。

3）通过脱氯处理实验，研究人员证明催化剂出色的ORR活性是由轴向结合的Cl控制。理论计算进一步使得这一发现合理化，并证明结构精准的五重配位构型通过*OH中间体的近乎最佳的吸附加速4e-途径动力学，并调节从*OH还原到*OOH形成的电位决定步骤。

这项研究为单原子催化中的配位工程策略提供了基本的见解。

参考文献

Cuncun Xin, et al, Integration of Morphology and Electronic Structure Modulation on Atomic Iron-Nitrogen-Carbon Catalysts for Highly Efficient Oxygen Reduction, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202108345

https://doi.org/10.1002/adfm.202108345