哥伦比亚大学陈经广等综述Chem:CO2氢化重整制备烯烃和芳烃
纳米技术 纳米 2021-09-21

CO2加氢还原是还原CO2和合成高附加值化学品、燃料的重要方法,在各种高附加值产物中,烯烃、芳烃化合物是最重要的工业化学品。CO2氢化反应制备烯烃或者芳烃的过程一般通过费托过程(CO2-FTS)或者甲醇介导过程(包括RWGS-CO MeOH、甲酸-MeOH过程)进行,CO2氢化反应面临着反应选择性较低和催化剂失活问题

有鉴于此,哥伦比亚大学陈经广、罗切斯特大学Marc D. Porosoff等综述报道CO2氢化还原以及甲醇介导催化CO2还原反应的机理、关键反应中间体。作者分别对近期相关领域的重要发展、优化的反应条件进行总结,同时对该领域的关键挑战、面临机会和前景进行介绍。特别对突破产物分布比例,抑制催化剂失活,在低压条件中通过持续消耗关键中间体进行改善反应情况。

本文要点:

(1)

分别对CO2-FTS、RWGS-CO MeOH、甲酸-MeOH过程的多个问题进行讨论,包括:催化活性位点(金属、氧化物、碳化物、氢化物、分子筛);改善催化反应活性的方法(促进剂、添加第二种金属/氧化物、催化剂基底);合成和预处理方法;催化剂的失活机理;优化催化反应条件。

(2)

通过CO2加氢制备烯烃和芳烃能够有望实现碳中和的目标,但是需要对催化剂的结构-性质关系、优化改进催化剂、反应条件优化、能量来源进行优化和设计,目前CO2捕获和浓缩是得到CO2的主要方法,但是这种CO2来源可能能量和价格上不太合适,因此需要发展更加合适的CO2来源,比如热电厂的废气。通过电催化或者光催化生成水被认为是可再生氢气的合理来源。

随后作者讨论了如何提高催化反应的反应活性和产物选择性:合成特定组成和结构的催化剂、进行原位表征和DFT计算、研究催化剂的失活和稳定性、优化催化反应条件等。

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参考文献

Dong Wang, Zhenhua Xie, Marc D. Porosoff*, Jingguang G. Chen*, Recent advances in carbon dioxide hydrogenation to produce olefins and aromatics, Chem 2021

DOI: 10.1016/j.chempr.2021.02.024

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929421001054


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