单原子催化剂在理解原子级光催化过程中起着举足轻重的作用。然而,单原子在光催化剂表面的分布通常具有不均匀性,这阻碍了人们对原子精细结构-性能关系的系统研究。
近日,韩国基础科学研究所Taeghwan Hyeon,大邱庆北科学技术院Su-Il In,韩国科学技术院Hyungjun Kim报道了采用材料设计、光谱分析和理论研究相结合的方法,对具有均匀稳定过渡金属单原子的TiO2光催化剂的CO2光还原过程进行了研究。
文章要点
1)首先单个Cu原子与周围TiO2之间的电子相互作用影响了TiO2表面的还原性,导致Cu原子附近自发形成O空位。Cu原子和O空位的共存协同稳定了TiO2表面的CO2中间体。
2)其次,这种方法可以控制均匀的单个Cu原子在TiO2上的空间分布,并证明相邻的Cu原子通过控制电荷局域化同时参与与CO2中间体的相互作用。
3)优化后的Cu1/TiO2光催化剂的CO2光还原性能比未优化的TiO2光催化剂提高了66倍。
参考文献
Byoung-Hoon Lee, et al, Electronic interaction between transition metal single-atoms and anatase TiO2 boosts CO2 photoreduction with H2O, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D1EE01574E
https://doi.org/10.1039/D1EE01574E