基于液体电解质的无负极锂金属电池（负极是通过电沉积在来源于正极锂的电子导电基质上原位形成的电池）的长期循环受到集电器上形成的不均匀固体电解质界面（SEI）和不规则的锂沉积的影响。
近日，韩国科学技术院Hee-Tak Kim报道了通过实验和计算分析论证了缺电子的MV缺陷的双重功能。
文章要点
1）研究人员选择了具有MV缺陷的碳层作为缺电子集电器。缺陷结构是通过分子筛咪唑骨架（ZIF-8）的包覆和碳化在商业碳纸的石墨表面形成。由于Zn和N原子的蒸发，ZIF-8可以通过加热转化为高度缺陷的碳结构。原始碳纸（PCP）和缺陷碳层涂布碳纸（d-CP）可以集中比较石墨和缺陷表面，不考虑集电器几何形状的影响。
2）与无缺陷表面相比，缺电子MV具有不同的电子结构，费米能级较低。在富含MV缺陷的表面，形成了一层薄而无缺陷的SEI层，减少了电解液的分解。此外，均匀的SEI结构和较强的Li-C轨道杂化促进了均匀的Li成核和侧向生长，形成了致密堆积的Li形貌。
3）实验结果显示，在碳酸盐电解液中，MV缺陷碳集电器在5.0 mAh cm−2和2.0 mA cm−2下仍能达到很高的镀锂/剥离可逆性。同时，MV缺陷的引入显著提高了高面容量（4.2 mAh cm−2）无负极电池在贫电解液条件下（E/C=4.0 µl mAh−1）循环50次的稳定性，容量保持率达90%。
基于所提供的集电器电子结构如何控制SEI微结构和锂成核的模型体系，这项研究提出了一种合理的用于高性能无负极锂金属电池的表面电子结构设计策略。
参考文献
Kwon, H., Lee, JH., Roh, Y. et al. An electron-deficient carbon current collector for anode-free Li-metal batteries. Nat Commun 12, 5537 (2021).
DOI: 10.1038/s41467-021-25848-1
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25848-1
