超薄纳米片（NSs）显示出巨大的光催化应用潜力，但由于量子限制效应，其禁带宽度增大，可见光响应范围变窄。

近日，西湖大学徐宇曦首次报道了一种新的氧化还原策略来高效地合成具有高结晶度、宽可见光吸收范围的超薄共价三嗪骨架（CTF）NSs。

文章要点

1）研究人员首先制备了具有层状结构的晶体CTF块体材料作为有效前驱体，然后采用温和氧化还原方法将块体CTF大规模剥离成少层功能化NSs。制备的CTF NSs横向尺寸为几微米，厚度为1.5 nm，结晶度高，且由于引入了少量酰胺基团，具有良好的亲水性。

2）实验分析和理论计算表明，酰胺基团作为电子给体存在于CTF NSs分子骨架中，不仅优化了能带结构，缩小了靠近本体CTF的能带隙，而且促进了高效电荷分离。

3）结合这些效应和超薄晶体NSs的优势特性，功能化CTF NSs的可见光催化水分解性能得到显著提高，包括超高的光催化析氢（512.3 μmol h^-1）和析氧（12.37 μmol h^-1）速率，分别是原始散装CTF的17倍和23倍。此外，功能化的CTF NSs还表现出优异的光催化整体水分解性能，其析氢和析氧速率可达5.13和2.53 μmol h^-1，优于现有的CTFs/共价有机骨架（COFs）基和许多C₃N₄光催化材料。

4）由于CTF NSs具有良好的分散性，进一步将CTF NSs浇铸在载体上制备了薄膜器件，其显示出出色的光催化析氢速率（25.7 mmol h^-1 m^-2），高于最近报道的薄膜器件。

这种氧化还原制备策略和电子供体效应也可以推广到具有优异光催化性能的超薄C₃N₄纳米片的合成。

参考文献

Congxu Wang, et al, Ultrathin Crystalline Covalent-Triazine-Framework  Nanosheets with Electron  Donor  Groups for  Synergistically  Enhanced Photocatalytic Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202109851

https://doi.org/10.1002/anie.202109851