合理调整金属单原子（SAs）的配位环境是提高其催化性能的有效途径，然而，迄今为止，其仍是一个巨大挑战。
近日，华南理工大学李映伟教授，Ruiqi Fang报道了提出了一种新的错位沉积策略，用于制备不同配位的双金属异质SAs。
文章要点
1）作为概念验证，研究人员制备了一种Cu和Co双金属异质SAs复合材料（CuC4/CoN4@HC）。首先通过溶剂热自组装方法获得Cu-MOF，然后经过熔盐辅助热解过程形成原子分散的Cu修饰的层状碳（CuC4@HC）。然后，将Co组分引入到制备的CuC4@HC中。将CuC4@HC在超声辐照下被浸泡在含有预组装Co前体（在本工作中为MTPP-Co）的乙醇溶液中。合成的粉末随后在800 ℃下热解，将沉积的MTPP-Co原位转移到CoN4中，最终得到CuC4/CoN4@HC，CuC4和CoN4分布在整个分级碳骨架中。
2）球差校正的高角环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线吸收光谱结果表明，所制备的Cu和Co双金属异质SA是通过Cu−C4和Co−N4配位键连接在HC载体上。密度泛函理论（DFT）计算结果表明，CuC4和CoN4位点之间的协同作用导致电荷分布显著极化，分别在CuC4和CoN4位点附近发生电子聚集和缺失。
3）实验结果显示，CuC4/CoN4@ HC催化剂对底物的吸附能力和O2活化能力得到显著提高，在芳香醛的氧化酯化反应中的催化性能优于Cu和Co基SA催化剂。
这种具有不同配位的异质SA的制备策略有望为开发多种催化应用的富电子和缺电子共存的高效金属催化剂开辟一条新的途径。
参考文献
Xin Zhao, et al, Dual-Metal Hetero-Single-Atoms with Different Coordination for Efficient Synergistic Catalysis, J. Am. Chem. Soc., 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c06349
https://doi.org/10.1021/jacs.1c06349
