重建催化剂的表面电子结构以实现高效的电催化活性具有重要意义,但仍在不断的探索中。
近日,兰州大学高大强教授,复旦大学晁栋梁研究员报道了通过一种简单的双阳离子梯度刻蚀方法成功地构建了V-LCO/Co3O4异质结(V-LCO是指具有La和Co空位的LaCoO3)。阳离子空位和大量有效异质界面的出现显著调节了钙钛矿的表面电子结构,增强了钙钛矿的活性。
文章要点
1)实验结果表明,VLCO/Co3O4的载流子密度比未处理的LCO提高了两个数量级,电荷转移电阻大大降低,电子传输能力大大提高。O2-TPD结果进一步表明,V-LCO/Co3O4的氧吸附性能得到了改善,对OER的催化效率也有所提高。
2)密度泛函理论(DFT)计算表明,重构后的V-LCO/Co3O4的能带中心下移,氧基团吸附适中,对OH物种有较强的吸附/脱附能力。值得一提的是,测试后的表征结果表明,V-LCO/Co3O4在电催化测试过程中表面结构保持稳定。
这项研究通过表面电子结构重构开发出一种极有前途的催化剂,并为全面理解催化剂的催化活性提供了一种策略。
参考文献
Jingyan Zhang, et al, Surface-Electronic-Structure Reconstruction of Perovskite via Double-Cation Gradient Etching for Superior Water Oxidation, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02623
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02623