通过精心设计高效、多功能的光催化剂,实现双附加值生产,充分利用光生载流子具有重要意义。
近日,中科院福建物构所温珍海研究员报道了在聚吡咯(PPy)纳米管上成功地修饰了超薄的ZIS纳米片,形成了PPy@ZIS层次化复合材料,用于可见光照射下同时光催化析氢和1,4-苯二甲醇(BDM)选择性氧化制备1,4-苯二醛(PAD)。
文章要点
1)研究人员首先用简单的化学氧化聚合法制备了PPy,然后用水热法在PPy纳米管上原位生长了ZIS。为了进行对比研究,制备了不同质量比的PPy@ZIS,以不含PPy纳米管的纯ZIS为载体,制备了PPy纳米管与ZIS的机械混合物(PPy&ZIS)。
1)结果表明,10%-PPy@ZIS光催化剂对水裂解制氢(1428 μmol g−1 h−1)和将二甲苯选择性氧化为高附加值PAD(735 μmol g−1 h−1)表现出最高的光催化活性。此外,10%-PPy@ZIS的长期光催化活性(36 h)表现出良好的稳定性和高效的BDM氧化转化率(89.5%)和PAD生成选择性(98.9%)。
2)研究发现,PPy@ZIS层次化复合材料中,PPy纳米管起到了电子收集器的作用,触发了光激电子的定向迁移,从而促进了水中氢气的产生,并且ZIS纳米片上的光激空穴可以被BDM迅速消耗。而BDM的光催化选择氧化为PAD是以碳为中心的自由基过程,PPy@ZIS复合材料中的S空位有利于BDM的选择氧化。
这项工作有望同时利用光激发电子和空穴进行光氧化还原反应,可以显著提高太阳能转化为化学物质的效率,并产生高附加值的产品。
参考文献
Xinxin Peng, Junwei Li, Luocai Yi, Xi Liu, Junxiang Chen, Pingwei Cai and Zhenhai Wen, Ultrathin ZnIn2S4 nanosheets decorating PPy nanotubes toward simultaneous photocatalytic H2 production and 1,4-Benzenedimethanol valorization, Applied Catalysis B: Environmental, (2021)
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120737
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120737