复杂的现象在钙钛矿材料的形成过程中普遍存在，这会影响它们的加工-结构-功能关系。通常，甲基铵碘化铅（CH3NH3PbI3，MAPI）薄膜需要通过旋涂、抗溶剂滴和胶体前体退火处理，进而形成钙钛矿相。为了揭示其形成过程，慕尼黑工业大学Peter Müller-Buschbaum和美国劳伦斯伯克力国家实验室Carolin M. Sutter-Fella等人报道了该过程中形成的瞬态和稳定相的结构和性质，并通过结合来自掠入射广角 X 射线散射和光致发光光谱的原位数据揭示了潜在转变的机制见解。
本文要点：
1）首先，研究人员对有机-无机钙钛矿形成的胚胎阶段进行了详细研究。转化过程中的物理化学演变分为四个步骤：i) 多分散 MAPI 纳米晶体在抗溶剂液滴上的即时成核，ii) 亚稳态纳米晶体通过簇聚结瞬间部分转化为正交溶剂复合物，iii) 热分解（溶解）在从复合物中蒸发溶剂后，稳定的溶剂复合物转化为碘化铅片段，以及 iv) 薄膜中立方 MAPI 晶体的形成（重结晶）。
Pratap, S., Babbe, F., Barchi, N.S. et al. Out-of-equilibrium processes in crystallization of organic-inorganic perovskites during spin coating. Nat. Commun. 12, 5624 (2021).
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25898-5
