在过去的几十年里，利用铜交换沸石通过化学环路将甲烷直接转化为甲醇引起了人们的极大关注，也是最热门的研究之一。尽管人们在活性体系的设计和阐明活性中心方面已经取得了重大进展，但关于沸石拓扑结构和铜物种结构对反应产物性质的影响尚不清楚。

近日，苏黎世联邦理工学院Vitaly L. Sushkevich，Jeroen A. van Bokhoven报道了在423~748 K温度范围内，利用原位红外光谱（IR）和核磁共振光谱（NMR）对MFI、MOR、BEA和FAU拓扑结构的铜交换沸石上甲烷转化途径进行了综合研究。

文章要点

1）研究发现，由沸石骨架控制的铜物种的性质显著影响反应产物的类型和分布。在500 K以下，铜交换MFI和MOR的主要产物是甲氧基物种和分子甲醇，而在较高温度下，这些化合物会发生更深度的氧化和分解。CuBEA和CuFAU可使甲烷在高达600 K的高温下选择性氧化。在650 K以上，首次观察到铜交换MoR、BEA和FAU上可能通过甲醇到烯烃的途径生成C−C键。

参考文献

Mikalai A. Artsiusheuski, et al, Methane Transformation over Copper-Exchanged Zeolites: From Partial Oxidation to C−C Coupling and Formation of Hydrocarbons, ACS Catal.2021

DOI: 10.1021/acscatal.1c02547

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02547