金属/氧化物界面对多相催化具有重要意义,因为看似“惰性”的氧化物载体可以通过界面调节金属催化剂的形态、原子和电子结构。目前,人们对界面效应在块状氧化物载体上进行了大量研究,并取得了一定进展。但对于像团簇这样的纳米系统来说,由于与化学合成和此类杂化团簇的结构阐明相关的挑战,界面效应仍然难以捉摸。
近日,浙江大学范杰教授,Shihui Zou,上海科技大学杨波,浙江工业大学朱艺涵教授,新加坡科技研究局(A*STAR)Yonghua Du报道了提出了一种简单的分步光化学方法来制备杂化Pd/Bi2O3团簇,其中Pd团簇通过纳米界面由1 nm有序的Bi2O3团簇稳定。
文章要点
1)这些杂化团簇均匀稳定地分散在TiO2衬底上,Pd负载量高达2.3 wt%。其表现出4.7的低Pd-Pd 配位数(CN),更重要的是Pd-Bi空间相关性归因于Pd和Bi2O3团簇之间的异质接枝。
2)研究发现,这些杂化团簇的特点是团簇内电子向Pd转移,与其他Pd金属相比,这导致了更深的能带中心,使得乙烯结合得更弱,而不会影响氢活化活性。结果表明,乙炔转化率可达90%,乙烯选择性可达91%,且反应温度低至44 °C。
参考文献
Zou, S., Lou, B., Yang, K. et al. Grafting nanometer metal/oxide interface towards enhanced low-temperature acetylene semi-hydrogenation. Nat Commun 12, 5770 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-25984-8
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25984-8