苯乙炔选择性半加氢制苯乙烯是聚苯乙烯工业中的关键步骤。尽管Pd基催化剂因其优异的加氢活性而在该反应中得到了广泛的应用,但提高对苯乙烯的选择性仍然是一个很大的挑战。
近日,中国石油大学(北京) Zhenxing Li,上海大学李永乐报道了设计了一种介孔二氧化硅稳定的Pd-Ru@ZIF-8(MS Pd-Ru@ZIF-8)纳米反应器,该反应器具有独特的Pd和Ru单一位点协同催化体系,用于苯乙炔的半加氢反应。
文章要点
1)该纳米反应器表现出优异的性能,苯乙炔转化率达到98%,苯乙烯选择性达到96%。纳米反应器的翻转频率高达2188 h-1,是单一金属催化剂的25倍和5倍(介孔二氧化硅稳定的Pd@−8纳米反应器(MS Pd@ZIF-8),介孔二氧化硅稳定Ru@ZIF-8纳米反应器(MS Ru@ZIF-8))。
2)MS Pd-Ru@ZIF-8纳米反应器的高催化活性归因于强烈锚定在ZIF-8骨架上的Pd和Ru单一位点的协同作用,降低了苯乙烯的脱附能,增加了苯乙烯的加氢能垒。重要的是,由于有序介孔二氧化硅被引入到纳米反应器的壳层中来稳定ZIF-8,MS Pd-Ru@ZIF-8表现出良好的重复利用和稳定性。五次循环后,催化剂的活性和选择性仍保持不变。
这项工作为基于单位点活性中心的选择性加氢反应的协同催化体系提供了新的见解。
参考文献
Zhenxing Li, et al, Mesoporous silica stabilized MOF nanoreactor for highly selective semi-hydrogenation of phenylacetylene via synergistic effect of Pd and Ru single site, Nano Res., 2021
DOI: 10.1007/s12274-021-3849-2
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3849-2