由于目前化石燃料燃烧导致大气气氛中日益增加的CO₂浓度，因此导致严重的气候变化现象。因此促进研究领域探索和发展新技术，解决这种CO₂浓度增加和气候变化问题。比如发展非碳基能量来源，或者通过捕获大气气氛CO₂将其通过还原或者氢化反应受到关注。

目前人们研究了通过均相催化、异相催化方法将CO₂转化为长碳链燃料分子、烯烃、高级醇等，这些过程通常需要使用金属作为催化剂。同时，一些研究发展了主族元素催化剂将CO₂还原的技术，包括受阻Lewis酸碱对催化氢硅烷化，CO₂的硼氢化反应等。但是目前主族催化剂的催化氢化反应没有很好的进展。

有鉴于此，多伦多大学Douglas Wade Stephan、德国波恩大学Zheng-Wang Qu等报道，二甲基吡啶和B(C₆F₅)₃之间形成的受阻路易斯酸碱对FLP（Frustrated Lewis pair）能够作为CO₂与硅基卤化物作为亲氧试剂，在H₂作为还原剂的条件中进行氢化还原。在该反应方法学中，通过选择合适的硅基卤化物在合适的溶剂中进行反应，能够选择性生成特定的产物。这种反应方法学无需使用金属催化剂，就能够在温和反应条件合成双硅烷缩醛（R₃SiOCH₂OSiR₃）、甲氧基硅烷（R₃SiOCH₃）、碘甲烷（CH₃I）、甲烷（CH₄）。

本文要点：

（1）

反应情况。以CO₂、H₂、R₃Si-X作为反应物，B(C₆F₅)₃/二甲基吡啶作为催化剂，在CDCl₃溶剂中100 ℃进行反应。通过对硅烷卤化物的立体结构和溶剂进行调控，实现了控制合成产物，分别为缩醛、甲氧基硅烷、甲烷、碘甲烷。

（2）

机理研究。DFT计算结果对该反应机理进行研究，展示该反应得到较好的选择性原因。

参考文献

Tongtong Wang, Maotong Xu, Andrew R. Jupp, Zheng-Wang Qu*, Stefan Grimme, Douglas Wade Stephan*, Selective catalytic Frustrated Lewis Pair Hydrogenation of CO₂ in the Presence of Silylhalides, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202112233

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202112233