在环境条件下将CO2转化为功能材料是实现碳中和社会的重大挑战,而且CO2是一种很有吸引力的可再生资源。 尽管,金属有机骨架(MOF)作为可设计的多孔材料已得到广泛的研究,但从CO2合成MOFs的研究还没有相关报道。 在没有高能反应物或恶劣条件下,CO2的化学惰性阻碍了其转化为典型的MOF连接物,如羧酸盐。 有鉴于此,京都大学的Satoshi Horike教授等提出了在环境温度和压力下利用CO2作为原料,一锅法转化成高结晶度的MOFs。
本文要点:
(1)以哌嗪和CO2为原料,通过桥接二氨基甲酸酯原位合成了立方型[Zn4O(哌嗪二氨基甲酸酯)3]。研究表明,该MOF材料具有较高的比表面积(-2366m2 g-1)和CO2含量(>30 wt %)。
(2)虽然二氨基甲酸酯连接物在热力学上是不稳定的,并且很容易释放CO2,但是在MOF晶格中形成了一个扩展的配位网络,足以稳定该连接物,从而拥有稳定的永久孔隙。
DOI: 10.1021/jacs.1c08227
https://doi.org/10.1021/jacs.1c08227