通过可再生能源进行CO₂还原是非常重要的方法，但是这种技术的使用存在一定问题，尤其是实现改善催化活性和催化选择性的催化剂而且能够将催化剂组装到器件上。人们发现，流动相电解槽能够促进电催化CO₂还原，因为流动相电解槽能够在较大的反应速率进行电化学CO₂还原，反应过程中形成三相界面。目前相关报道的流动相电催化CO₂还原反应中，人们对CO₂和电解液流动对催化反应机理的影响并不理解。

有鉴于此，法国蒙彼利埃大学Damien Voiry等报道合成了修饰在掺氮的碳纳米片上的单原子Ni催化剂在CO₂电化学还原为CO的性能，通过研究这种模型催化剂在不同的电压、不同电解液流速、不同CO₂流量，导致催化反应活性的变化。

本文要点：

（1）

通过调控电解液的流量，Ni单原子催化剂在7.2 mA cm^-2电流密度时，能量转化效率达到85 %；在170 mA cm^-2电流密度，能量转化效率为56 %。单程CO₂还原为CO的能量效率SPCC（single-pass CO₂-to-CO conversion）为2.6 % cm^-2。

（2）

作者考察了这种流动相电催化反应的放大合成可行性，在将3个1 cm²面积的反应器组装实现了记录最好的CO产率（31.5 L min^-1 m^-2），而且电催化CO选择性接近100 %，三个反应器的SPCC达到8.9 %。

参考文献

Yang Zhang, Kun Qi, Ji Li, Bonito A. Karamoko, Luc Lajaunie, Franck Godiard, Erwan Oliviero, Xiaoqiang Cui, Ying Wang, Yupeng Zhang, Huali Wu, Wensen Wang, and Damien Voiry*, 2.6% cm^–2 Single-Pass CO₂-to-CO Conversion Using Ni Single Atoms Supported on Ultra-Thin Carbon Nanosheets in a Flow Electrolyzer, ACS Catal. 2021, 11, 12701–12711

DOI: 10.1021/acscatal.1c03231

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c03231