锂离子电池（LIBs）由于其高能量密度和长循环稳定性，已成功占领了当今的可充电电池市场。随着电气化交通的到来，人们需要具有更高能量密度的LIBs来驱动下一代电动汽车和用于电网规模的储能。硅（Si）的理论容量高达4200 mAh g^-1，有望提高LIBs的能量密度和功率密度，是一种极有前途的负极材料。然而，在Li⁺插入/提取过程中，Si的体积变化很大（400%），这产生了不希望看到的应力，并导致电极严重粉化和结构坍塌。

近日，受具有多级可逆氢键结构的天然抗疲劳肌联蛋白的高效应力耗散能力的启发，西安交通大学宋江选教授报道了通过将单宁酸（TA）与聚(丙烯酸-2-羟乙基丙烯酸酯)共聚物（PAH）结合，设计了一种用于Si基负极的梯度氢键合聚合物粘合剂（PAHT），其中氢键能被调节在一个广泛的范围内（从-2.88到-10.04 kcal mol^–1）。

文章要点

1）研究发现，当Si颗粒膨胀时，梯度氢键合粘结剂通过从最弱到最强的层级氢键的连续解离，实现了有效的能量/应力耗散。因此，该策略有利于提高Si基负极的电化学性能，延长其使用寿命，稳定活性物质和电极结构。

2）研究人员进一步展示了一种基于PAHT粘合剂的2 Ah NCM/Si-C软包电池，其具有前所未有的高容量保持率。此外，通过温度相关的IR、¹H  NMR和有限元模拟，揭示了梯度氢键的演化过程和能量耗散机理。

这项工作为揭示合金型高容量负极的力学行为提供了一种新的思路，为用于下一代LIBs的新型功能粘合剂设计提供了新的途径。

参考文献

Linlin Hu, et al, Gradient H-bonding Binder Enables Stable High-Areal-Capacity Si-Based Anodes in Pouch Cells, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202104416

https://doi.org/10.1002/adma.202104416