将主要温室气体CO₂转化为碳氢化合物用于化学工业是一种极具前景的可再生能源利用途径。光催化CO₂还原为CH₃OH和CH₄等增值化学品是一种可行的途径。

近日，南京大学金钟教授，马晶教授，Xu Liu报道了使用具有精准原子结构的Ag₂₅团簇来高选择性地光催化CO₂加氢生成CH₄。

文章要点

1）Ag₂₅团簇具有分子类性质和表面等离激元共振，在光催化的CO₂还原中表现出具有竞争性的催化活性，在相对温和的温度（100 °C）下生成甲烷的选择性几乎为100%。

2）密度泛函理论（DFT）计算表明，Ag₂₅团簇上CO₂的吸收在能量上是有利的。此外，研究人员通过operando红外光谱研究了Ag₂₅型簇合物催化剂的CO₂甲烷化反应，发现甲烷的生成采用了一种通过甲酰和甲醛物种转化生成表面CH_x的−H辅助的多电子反应途径。

这项工作提出了一种通过结构精准的金属簇合物催化剂进行高性能CO₂甲烷化的策略。

参考文献

Yan Xiong, et al, Photodriven Catalytic Hydrogenation of CO₂ to CH₄ with Nearly 100% Selectivity over Ag₂₅ Clusters, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02784

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02784