太阳能驱动的CO₂转化是实现碳中性经济的一种有前途的绿色和可持续途径。然而，合理设计广谱太阳光驱动的催化体系以有效减少CO₂排放是一个持续的挑战。

近日，南京大学金钟教授报道了开发了一种用于广谱光热CO₂甲烷化反应的Rh/Al纳米天线催化剂设计，该催化剂具有前所未有的高甲烷产率和近100%的选择性。

文章要点

1）首先，采用电爆铝丝的方法制备了直径约40−100 nm的球形Al纳米粉。在暴露于空气中时，Al表面覆盖了一层1−2 nm厚的非晶态Al₂O₃层。以RhCl₃·3H₂O为Rh前驱体，采用乙二醇还原法在Al纳米粉表面修饰了直径为2−3 nm的超细Rh纳米团簇（Rh/Al纳米天线催化剂）。

2）Rh与紧密堆积的Al纳米结构相结合，构建了一种Rh/Al纳米天线光催化剂，其中Rh为CO₂甲烷化提供了丰富的活性中心，Al纳米结构的强局域表面等离激元共振（LSPR）效应可以将太阳能转化为热电子，产生较高的表面温度和较强的局域电场来激活被吸附的反应物。

3）一系列与波长相关的控制实验证明，Al纳米结构可以吸收和转换来自紫外区的入射太阳光到近红外区（300−1000 nm），产生高达700 °C的强表面温度场，从而有效地促进了CO₂的光热还原，大大提高了CH₄的选择性和产率。

4）研究人员还证实了由Rh/Al纳米天线催化剂驱动的光热CO₂甲烷化是一种与CO作为关键中间体的温度依赖性多步CO₂还原反应。

这项工作有望为通过太阳能催化清洁和可持续地将CO₂转化为燃料带来更多的洞察力和灵感。

参考文献

Gao Fu, et al, Rh/Al Nanoantenna Photothermal Catalyst for Wide-Spectrum Solar-Driven CO₂ Methanation with Nearly 100% Selectivity, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03215

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03215