富镍层状氧化物是一类用于商业化高能量密度锂离子电池（LIBs）的重要正极材料。目前，限制其广泛应用的主要瓶颈是其固有的不稳定晶体结构和高活性表面造成的容量衰减和安全问题。
近日，国联汽车动力电池研究院有限责任公司Jiantao Wang，北京科技大学庄卫东教授，加拿大西安大略大学孙学良教授报道了在富Ni的LiNi0.88Co0.10Al0.02O2正极材料中引入高价Ta5+离子，实现了表面结构和体电荷的同时调节，稳定了体相和体相结构，获得了优异的循环性能和热稳定性，特别是显著的循环稳定性， 1C倍率下，循环768次，容量保持率可达80%。
文章要点
1）研究人员通过第一性原理计算和球差校正透射电子显微镜（AC-TEM）、同步辐射X射线吸收光谱（XAS）、差示电化学质谱（DEM）以及各种原位耦合技术的综合表征，对高价Ta5+离子替代富Ni正极的作用机理进行了综合分析。研究发现，富Ta调节表面结构的关键作用是防止Ni在深充过程中的还原和迁移，从而实现高Li+插入/提取可逆性和更出色的循环性。此外，提高电荷密度的体电荷调节及其在氧上的局域化显著地抑制了微裂纹和氧损失，从而防止了调节表面的碎裂和与氧骨架相关的结构退化。
这项研究强调了富Ni正极综合优化策略的重要性，并作为一个案例研究，为高价离子替代富Ni层状正极的潜在机理提供了新的和深入的见解。
参考文献
Wei Huang, et al, Structure and Charge Regulation Strategy Enabling Superior Cyclability for Ni-Rich Layered Cathode Materials, Small 2021
DOI: 10.1002/smll.202104282
https://doi.org/10.1002/smll.202104282
