合理设计催化剂的空间结构对于通过暴露活性位点、增强传质和限制反应物来提高催化性能至关重要。

有鉴于此，新加坡南洋理工大学Xiong Wen (David) Lou教授等人，开发了一种双连接剂沸石四唑酸盐骨架参与策略来构建富氮碳 (NC) 的组装空心板 (AHP)，其负载单 Ni 原子以形成高效电催化剂（指定为 Ni- NC(AHP))。

本文要点

1）首先，以2-甲基咪唑(2-Mim)和5-氨基四唑(5-AT)为连接剂，以锌离子为节点，在甲醇介质中制备了ZTF的新型组装板(AP)(简称ZTF(AP))。有趣的是，ZTF(AP)中的5-AT配体在热解过程中很容易分解，因此可以作为模板生成一些空心结构。ZTF(AP)样品经过热解过程生成NC(AHP)。在最后一步，单镍原子负载NC(AHP)，通过镍盐和氯化铵退火制备Ni-NC(AHP)催化剂。

2）在炭化过程中，热不稳定的连接剂(5-氨基四唑)作为自牺牲模板，另一个连接剂(2-甲基咪唑)主要作为碳和氮源形成空心NC基体。Ni-NC(AHP)的3D开放结构不仅改善了传质，而且更重要的是暴露了单Ni位点，作为CO₂ 活化和转化的活性位点。

3）这些特性有助于电化学 CO₂ 还原的卓越性能，在很宽的电位范围内对 CO 具有近 100% 的极高选择性，相对于对照样品的 CO 部分电流密度高约 3 倍，以及良好的稳定性。

参考文献：

Yunxiang Li et al. Loading Single-Ni Atoms on Assembled Hollow N-rich Carbon Plates for Efficient CO₂ Electroreduction. Advanced Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adma.202105204

https://doi.org/10.1002/adma.202105204