二氧化碳(CO2)的电化学转化为甲烷(CH4),不仅可以作为燃料,还可以作为氢的载体,在支持碳捕获和利用方面受到了极大的关注。设计出具有优异的CO2 到 CH4转化效率的活性和选择性电催化剂仍然是一个挑战。
有鉴于此,辛辛那提大学Jingjie Wu和莱斯大学Pulickel M. Ajayan教授、Liang Wang等人,提出了一种分子调控策略——氮掺杂石墨烯量子点(GQDs)的原位胺功能化,以实现高效CO2 -CH4转化。
本文要点
1)报道了一个通用的胺功能化策略,以促进CO2 -CH4在纳米碳上的转换。
2)在 CH4 部分电流密度为 170 和 258 mA cm-2 时,胺功能化的氮掺杂 GQD 的 CH4 法拉第效率 (FE) 分别为 63% 和 46%,接近甚至优于最先进的 Cu -基催化剂。
3)这些 GQD 还可以将 CO2 转化为 C2 产物,主要包括 C2H4 和 C2H5OH,最大 FE 约为 10%。系统分析表明,CH4 产率随胺基含量呈线性变化,而C2产率与吡啶氮掺杂量呈正相关。
总之,该工作为在工业相关水平上合理设计CO2 -CH4转化效率的碳催化剂提供了思路。
参考文献:
Ram Manohar Yadav et al. Amine Functionalized Carbon Nanodots Electrocatalysts Converting Carbon Dioxide to Methane. Advanced Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adma.202105690
https://doi.org/10.1002/adma.202105690