在电化学操作条件下,电催化剂的表面经常会发生动态的化学和结构变化,电催化剂和电解质之间也存在金属阳离子的动态交换。深入了解电解液中的Fe是如何与Ni(OH)2电催化剂相互结合的,对于确定Fe在水氧化过程中的作用至关重要。有鉴于此,弗吉尼亚理工大学的Feng Lin教授,天津大学Xi-Wen Du教授和美国阿贡国家实验室的Luxi Li教授等深入研究了水氧化过程中Fe掺入氢氧化镍催化剂的动力学和具体作用,表明了在高工作电位下Fe的掺入和OER是高度耦合的。
本文要点:
(1)在OER电势下,Fe的掺入率远高于不发生OER反应的电势状态。同步X射线荧光显微镜显示,在OER电势下,Fe的掺入有利于电化学上更具活性的边缘位点。
(2)通过X射线吸收光谱和理论计算,发现Fe的掺入可以抑制Ni的氧化,提高Ni的还原性,从而提高OER催化活性。
(3)该发现提供了一种全面的方法来理解和优化电催化剂-电解质界面上的Fe掺入动力学,从而控制整个催化过程,提高催化活性。
Chunguang Kuai, Cong Xi, Anyang Hu, Yan Zhang, Zhengrui Xu, Dennis Nordlund, Cheng-Jun Sun, Christopher A. Cadigan, Ryan M. Richards, Luxi Li*, Cun-Ku Dong, Xi-Wen Du*, and Feng Lin*. Revealing the Dynamics and Roles of Iron Incorporation in Nickel Hydroxide Water Oxidation Catalysts. J Am Chem Soc 2021.
DOI: 10.1021/jacs.1c07975
https://doi.org/10.1021/jacs.1c07975