单原子催化剂对多相催化来说至关重要。然而，揭示SACs在分子水平上的作用仍然是一个巨大的挑战。

近日，湖南大学王双印教授，陈如，南京师范大学李亚飞教授，伍伦贡大学Jun Chen教授报道了提出了一种通过阴离子交换和空间受限电还原的两步反应合成LDH中插层单原子的系统合成策略。由于层间单原子和LDH载体具有灵活的可调性，可以根据催化要求设计相应的SACs。基于包含析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的整体水分解，选择Pt单原子和Ni₃Fe LDH载体，合成了具有独特交互协同作用的理想双功能SAC电催化剂。

文章要点

1）对HER而言，Pt单原子和Ni₃Fe LDH分别是其催化中心和协同载体。其中，层间Pt单原子大大提高了Ni₃Fe LDH载体的电子转移能力。另一方面，Ni₃Fe LDH载体促进了1 M KOH中的水解离，在混合（Heyrovsky-Volmer和Tafel-Volmer）机制下表现出优异的性能。

2）对于OER，催化活性中心源于NiFe LDH电氧化诱导的物种（Ni^2+δFe^3+ζO_xH_y），而不是NiFe LDH本身，因此，真实OER活性中心的数量及其固有活性对表观OER活性起着至关重要的作用。因此，将Q_redox、TOF_surface和TOF_redox结合起来阐明OER的内在活性是一种更科学的方法。而层间Pt单原子伴随着快速的电子转移能力、Ni价态的增加和Ni/Fe-O键的缩短，不仅促进了活性相变过程中OER活性中心的大量增加，而且优化了Ni^2+δFe^3+ζO_xH_y的OER本征活性。

这项工作详细地破译了单原子和基于Ni₃Fe-CO₃^2- LDH-Pt SA的整体水分解载体之间的交替协同作用。此外，提出了一类新的SACs，即嵌入在LDH中的单原子，由于主客体相互作用的可调性，有望极大地促进多相催化的发展。

参考文献

Wei Chen, et al, Deciphering the alternating synergy between interlayer Pt single-atom and NiFe layered double hydroxide for overall water splitting, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D1EE01395E

https://doi.org/10.1039/D1EE01395E