CO₂加氢反应已经引起了人们的广泛关注，但其目前较差的活性、低选择性和结构-性能关系不明确等缺点，使得人们不断追求用于CO₂加氢的高效催化剂。

近日，厦门大学黄小青教授，苏州大学Lu Wang，亚利桑那州立大学Shize Yang报道了将富含N位点的C₃N₄作为功能性载体，来锚定Cu单原子位点，用于在70-150 °C的低温范围内催化CO₂加氢。

文章要点

1）通过简单地改变处理条件，可以调节Cu单原子的配位结构，如Cu-N₄和Cu-N₃结构。

2）实验结果表明，在150 ℃下，Cu-N₃ SAC用于催化CO₂加氢的CO选择性为94.3%，而Cu-N₄ SAC用于催化CO₂加氢则表现出95.5%的CH₃OH选择性，产率为4.2 mmolg^-1 h^-1。令人印象深刻的是，Cu-N₄ SAC的CH₃OH产率已经超过了最先进的Cu-ZnO/Al₂O₃的3.2倍（1 mmol g^-1 h^-1）。此外，Cu-N₄ SAC表现出良好的稳定性，连续5次循环后，CH₃OH产率不会衰减，结构也不会发生变化。

3）进一步的研究表明，在Cu-N₄ SAC上，CO₂加氢生成CH₃OH的路径为甲酸盐路径，而在Cu-N₃ SAC上，CO₂加氢生成CO的路径为RWGS路径。

这一工作不仅为CO₂加氢在温和条件下生成CH₃OH提供了一种高效SAC，而且对研究催化剂的结构-性能关系具有重要意义。

参考文献

Yang, T., Mao, X., Zhang, Y. et al. Coordination tailoring of Cu single sites on C3N4 realizes selective CO₂ hydrogenation at low temperature. Nat Commun 12, 6022 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-26316-6

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26316-6