由于CO2电化学还原反应(CO2RR)和竞争性析氢反应(HER)的热力学差异,反应温度是调节CO2RR选择性和活性的重要参数。
近日,中科院大连化物所汪国雄研究员报道了研究了Fe-N-C和Ni-N-C单原子催化剂在303-343 K温度范围内CO2RR随温度的变化。
文章要点
1)在高过电位下,提高反应温度可分别提高和降低Fe-N-C和Ni-N-C催化剂上的CO法拉第效率。Fe-N-C催化剂上的电流密度随温度升高而增大,在323 K时进入平台期,在343 K时达到最大值185.8 mA cm-2。Ni-N-C催化剂上的CO电流密度在323 K时达到最大值252.5 mA cm-2,在343 K时显著下降到202.9 mA cm-2。
2)程序升温脱附(CO-TPD)结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,Fe-N-C和Ni-N-C催化剂对CO法拉第效率和电流密度随温度变化的差异是由于关键反应中间产物在CO2RR过程中吸附强度不同造成的。
这项研究表明,反应温度是调整单原子催化剂催化性能以提高CO2RR性能的重要参数。
参考文献
Long Lin, et al, Temperature-Dependent CO2 Electroreduction over Fe-N-C and Ni-N-C Single-Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202113135
https://doi.org/10.1002/anie.202113135