甲醇电氧化反应(MOR)作为直接甲醇燃料电池的阳极反应,从根本上决定了器件的效率。将电催化和光催化相结合,为加速MOR动力学提供了一种既有前景又具有挑战性的策略。
近日,青岛科技大学姜鲁华教授,刘静报道了合成了一种独特的多孔整体型Ag0.333V2O5纳米棒(Ag0.333V2O5-NR),该纳米棒由于其层状结构而被用于锂离子电池,具有窄禁带(2.12 eV)作为光催化剂,而在其上分散的Pt纳米颗粒作为电催化剂来活化甲醇分子。
文章要点
1)通过控制Ag的用量,Ag纳米颗粒形成在Ag0.333V2O5-NR上,因此能够研究来自Ag的局域表面等离激元共振(LSPR)对光电催化耦合过程的影响。
2)与纳米光催化剂相比,多孔整体型Ag0.333V2O5-NR具有如下优点:i)具有较深的价带(VB)(3.0 eV),具有很强的氧化能力;ii)降低了整体型结构中的界面电荷转移电阻。
3)实现结果显示,光照下,Pt/Ag0.333V2O5-NR上MOR电流增加一倍,表观活化能显著降低。实验结合理论研究表明,MOR增强主要归因于Ag0.333V2O5上的光生OHad促进甲醇在带负电的Pt表面上的脱氢,从而导致非COad的主导途径。此外,Ag的LSPR促进了Ag0.333V2O5向Pt的界面电子转移,从而提高了上述光电催化耦合过程中的电荷分离效率。
本研究揭示了等离激元金属参与光电催化耦合过程的机理,为设计高效的MOR光电催化剂提供了一条途径。
参考文献
Xingming Xie, et al, Plasmon-Enhanced Photocatalysis Coupling Electrocatalysis Steering Methanol Oxidation toward a CO-Free Dominant Pathway, ACS Catal.2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c03756
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03756